通过光化学手段将CO2转化为高附加值燃料或化学品,对于实现碳资源的绿色循环具有重要意义。然而,低的电子转移效率和高的碳碳偶联能垒等问题,极大的制约了CO2到高附加值产物的转化。近日,李亚栋院士工作室(单原子-团簇-纳米中心)毛俊杰教授、王刚博士联合西湖大学王涛教授和清华大学王定胜教授,开展了CO2转化为多碳产物的研究。他们发现在碳氮基底材料中构筑的P−N和Cu−N4双位点材料可以高效的将CO2转化为乙烷,其生成效率是单一Cu位点光催化材料的26倍。
研究表明,所构筑的P−N和Cu−N4双活性位点可以分别作为光生空穴和电子的捕获中心,大幅提升材料的光生载流子的分离效率,促进具有更强CO2活化能力的富电荷铜位点的形成。原位表征和理论模拟表明*OC−COH中间体的形成是整个反应进行的决速步,P−N和Cu−N4双位点的构筑可以有效地降低该步骤的反应能垒,极大地促进了双位点材料CO2还原生成C2H6的效率。
相关研究结果发表在Angew. Chem. Int. Ed. (2022, doi.org/10.1002/anie.202210789)上,安徽师范大学为论文第一完成单位。研究工作得到了国家自然科学基金、安徽省自然科学基金的支持。
CO2还原的示意图